近期,南华大学核科学技术博鱼App官网下载/先进核燃料循环化工研究中心陈立丰博士带领其研究团队在钍/镭分离方面取得系列重要进展。相关成果以《Efficient separation of radium from natural thorium using a mesoporous silica-supported composite resin with sulfonic acid groups for the acquisition of targeted α-nuclides212Pb》《Preparation and characterization of a mesoporous silica?based copolymer loaded with bis(2?ethylhexyl) phosphate for the efficient separation of trace radium from natural thorium》《Method and mechanism for efficient radium isolation from bulk thorium based on anion exchange》相继发表。其中有两项成果发表在国际Top期刊Chemical Engineering Journal上(中科院一区,IF:13),一项发表在专业领域高水平期刊Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry上(中科院3区)。
212Pb是为数不多的可应用于恶性肿瘤靶向α放射性治疗(TAT)的核素,在前列腺癌、乳腺癌、胰腺癌治疗方面具有重要应用。然而,跟其它TAT核素一样,制约212Pb药物研发及临床应用的一个关键因素就是供应严重不足。考虑到212Pb是232Th的衰变子体之一,如果能开发从天然钍中高效提取212Pb的方法和技术,则有望从根本上解决212Pb供应不足的瓶颈问题。图1为天然232Th的衰变链。根据计算,232Th仅需50年左右时间即可达到长期平衡。在长期平衡状态下,1000 t232Th中包括212Pb和228Ra等在内的各核素均可以达到109 Ci,这个量预估几乎可以满足全世界对212Pb的研究和应用需求。
图1 232Th和232U的衰变链
然而,要实现对天然钍中212Pb的有效分离利用,首要和关键在于如何从天然钍中实现极微量228Ra和224Ra的分离制备。针对大量钍中极微量镭的分离,陈立丰博士指导学生通过对钍和镭的物化性质进行深入研究和分析,由此针对性设计和开发了三种用于钍/镭分离的高性能功能材料,可分别应对于低酸低钍、低酸高钍和高酸高钍的灵活工况。基于离子交换色层和萃取色层手段,研究团队以226Ra作为示踪核素,最终验证了所提出的分离方法的有效性和可靠性。在钍/镭质量比达到7个数量级的情况下,依然能实现钍和镭的高效分离,226Ra的化学回收率可以达到95%以上,镭溶液中钍的去污因子大于105,分离时间则可以控制在3 h内完成。基于所开发的钍/镭分离技术,目前已申报国家发明专利1项。研究成果预期将为我国今后212Pb的规模化制备和应用提供重要的实践和理论参考。
图2 (a)钍和模拟元素Ba的分离;(b)232Th和226Ra的分离
图3 量子化学计算分析吸附机理
南华大学核科学技术博鱼App官网下载学生何学翔、唐景为论文第一作者,陈立丰博士为论文通讯作者。上述工作得到了国家同位素工程技术研究中心开放课题、湖南省自然科学青年基金、湖南省科技人才托举工程项目、衡阳市“小荷”科技人才项目以及国家科技部青年科学家项目的支持。
论文1:DOI: 10.1016/j.cej.博鱼App官网下载.150022
论文2:DOI: 10.1007/s10967-024-09607-2
论文3:DOI: 10.1016/j.cej.博鱼App官网下载.154283
责任编辑 于航